Thesis:

Exploring electron-electron interaction and magnetic phases in few layers of CrI3

El estudio de materiales bidimensionales (2D) ha traído sorprendentes resultados en el área de la física y la lista de posibles materiales 2D no deja de crecer, ya que no está limitada por una sola capa atómica (grafeno, siliceno, fosforeno, entre otros), sino que también incluye materiales con dos o más componentes formando planos atómicos fuertemente ligados (dicalcogenuros de metales de transición, haluros de metales de transición, . . . ) [1, 2]; recientemente se midieron las propiedades magnéticas en monocapas de la familia de los trihaluros de metales de transición, en específico CrI3 [3, 4]. Debido a efectos de repulsión y localización electrónica, la descripción apropiada de los orbitales 3d del Cr es compleja; en el marco de la teoría de la densidad funcional (DFT), el problema de localización se intenta solucionar principalmente de dos maneras: con funcionales híbridos (por ejemplo HSE06) que incorporan una parte del intercambio exacto de la teoría Hartree-Fock, o incluyendo un parámetro de repulsión electrónica Hubbard U. Por una parte, usar funcionales híbridos es computacionalmente costoso y, por otra, el término Hubbard U no es transferible y no puede ser determinado directamente. En esta tesis proponemos una forma diferente de obtener el valor de la corrección Hubbard U para las capas de CrI3 ajustando los valores de U en el cálculo de la densidad de estados de DFT con GGA+U a aquellos obtenidos con el cálculo con el funcional híbrido HSE06. Obtenemos los mejores resultados al colocar una corrección de Hubbard en los orbitales d de cromo (U(Cr3d)= 3.5 eV) y en los orbitales p de yodo (U(I5p)= 2.0 eV). Aplicamos estos resultados para calcular el orden magnético en la monocapa y la bicapa de CrI3, y además encontramos que para la bicapa es necesario incluir una interacción van der Waals del tipo DF para predecir correctamente el orden magnético de las estructuras LT y HT del CrI3.

The study of two-dimensional (2D) materials has yielded surprising results in the field of physics, and the list of possible 2D materials continues to grow, as it is not limited to a single atomic layer (graphene, silicene, phosphorene, among others), but also includes materials with two or more components forming tightly bound atomic planes (transition metal dichalcogenides, transition metal halides, . . . ) [1, 2]; recently, the magnetic properties of monolayers of the transition metal trihalide family, specifically CrI3, were measured [3, 4]. Due to repulsion and electron localization effects, the appropriate description of the 3d orbitals of Cr is complex; Within the framework of density functional theory (DFT), the localization problem is primarily addressed in two ways: using hybrid functionals (e.g., HSE06) that incorporate a portion of the exact exchange of Hartree-Fock theory, or by including a Hubbard electronic repulsion parameter, U. On the one hand, using hybrid functionals is computationally expensive, and on the other, the Hubbard term, U, is non-transferable and cannot be directly determined. In this thesis, we propose a different method for obtaining the Hubbard correction value, U, for the CrI3 shells by adjusting the U values ​​in the GGA+U DFT density of states calculation to those obtained using the HSE06 hybrid functional. We achieve the best results by applying a Hubbard correction to the d orbitals of chromium (U(Cr3d) = 3.5 eV) and the p orbitals of iodine (U(I5p) = 2.0 eV). We applied these results to calculate the magnetic order in the monolayer and bilayer of CrI3, and we also found that for the bilayer it is necessary to include a DF-type van der Waals interaction to correctly predict the magnetic order of the LT and HT structures of CrI3.